1. 系统总结了尖晶石/后尖晶石工程用于氧化物体系的研究进展，尤其聚焦在后尖晶石结构、层状氧化物集成尖晶石结构以及尖晶石相转变过程。
2. 对于层状氧化物正极体系，尖晶石结构不仅能够稳定主体结构，同时可以加速电子的转移，从而促进钠离子的可逆脱出与嵌入。
3. 尖晶石/后尖晶石工程的概念将推动钠离子电池新材料与化学的发展，为高性能钠离子电池的设计提供指导。
“碳达峰、碳中和”发展理念的提出进一步加快了清洁能源的发展。由于全球分布广泛的钠资源以及与锂离子电池类似的化学性质，钠离子电池作为未来大规模储能器件成为研究热点。其中，层状过渡金属氧化物是目前最有希望实现产业化的钠离子电池正极材料之一。但是，由于钠离子半径较大，钠离子在材料晶格中一般迁移比较困难，导致钠离子脱嵌反应动力学缓慢。同时，循环过程中也容易发生复杂且不可逆的多重相变，造成循环稳定性较差。因此，开发一种动力学增强和循环过程中结构稳定的电极材料是提高钠离子电池性能的关键。本文提出的尖晶石/后尖晶石工程将有助于指导钠离子电池的合理设计，进一步推动钠离子电池的发展。
温州大学侴术雷教授和韩国高丽大学Yong-Mook Kang团队综述了尖晶石/后尖晶石工程用于层状氧化物正极最新研究进展，从后尖晶石结构、层状氧化物集成尖晶石结构以及尖晶石相转变过程三个方面来重点阐述促进钠离子传输动力学和提升结构稳定性以实现高性能钠离子电池。另外，详细总结了如何调控尖晶石/后尖晶石结构在整个复合结构体系比例与成分的各种手段与技术。同时，将尖晶石/后尖晶石工程用于层状氧化物正极体系仍存在的一些问题和解决的方法进行了详细叙述。
图1. 尖晶石/后尖晶石工程用于钠离子电池层状氧化物正极材料的三个方面：后尖晶石结构、层状氧化物集成尖晶石结构以及尖晶石相转变过程
图2. 尖晶石/后尖晶石工程用于钠离子电池层状氧化物正极材料的发展历程
图3. 尖晶石/后尖晶石工程用于钠离子电池层状氧化物正极材料的系统总结
Spinel/Post-spinel engineering on layered oxide cathodes for sodium-ion batteries
Y.F. Zhu, Y. Xiao, S.X. Dou, Y.M. Kang*, S.L. Chou*
eScience, 2021. DOI: 10.1016/j.esci.2021.10.003https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667141721000100
通讯作者 侴术雷
长期致力于电化学储能电池相关电极材料的研究，在Science、Nature Chemistry等期刊发表论文300余篇，文章被引超过20000次，其中有21篇被列为ESI高被引文章，H指数70，2018-2020年连续3年入选全球高被引学者。申请和授权国际国内专利20余项，承担澳大利亚可再生能源署（ARENA）重大项目7项，2014年获得澳大利亚年轻科学家奖；曾担任2015年新一代电池青年科学家国际研讨会组委会共同主席、2015年第二届先进电池正负极材料国际论坛会议主席、2016年下一代电池国际研讨会执行主席，参与制订和审定钠离子电池的行业标准。从韩国科学技术院分别获得学士(1999年)、硕士(2001年)和博士(2004年)学位。他曾在三星SDI有限公司担任高级研究员。现任韩国高丽大学材料科学与工程系教授，日本国立材料科学研究所研究顾问。主要研究方向为新能源电池材料及催化材料。他于2015年被任命为RSC (Royal Society of Chemistry)研究员和韩国代表，并于2020年被任命为Y-KAST (Young Korean Academy of Science and Technology)成员。
1. Yan-Fang Zhu, Yao Xiao (Contributed equally),Wei-Bo Hua, Sylvio Indris, Shi-Xue Dou, Yu-Guo Guo*, Shu-Lei Chou*. Manipulating Layered P2@P3 Integrated Spinel Structure Evolution for High-Performance Sodium-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 132, 9385.该工作报道了一种层状P2@P3尖晶石三相复合结构正极材料，而且通过合理的化学元素取代成功地调控了三相复合结构的演变过程。由于其三相共生结构和化学元素取代的双功能调制策略，这种正极材料表现出优异的钠离子半/全电池性能。另外，通过STEM、原位XRD、原位XAS等表征技术，作者不仅深入分析了固有的层状P2@P3尖晶石复合结构，而且清楚地阐明并确认了电荷补偿机制、结构演变、原子排列和相转变过程。这项工作为高性能电池正极材料的设计开辟了一个新的研究领域。
2. Yao Xiao, Yan-Fang Zhu, Shi-Xue Dou, Shu-Lei Chou*. Structural insights into the dynamic and controllable multiphaseevolution of layered-spinel heterostructured sodium oxide cathode duringhigh-voltage cycling. Cell Rep. Phy. Sci. 2021, 2,100547.
钠离子电池正极材料氧化物复合结构概念已引起研究人员广泛的关注，然而，详细的监测以及精准地控制复合结构充放电过程的演变过程仍然具有挑战性，特别是复杂的三相和其他类似体系。该工作采用一系列Fd-3m尖晶石和P2/P3层状三相异质复合结构作为概念证明材料，通过化学元素取代策略实现了可控的多相动态结构演化的精准调控。同时，对三相异质结构的形成过程通过原位高能XRD技术进行了详细分析。本研究基于一个新型的模型体系构建了一个可控的多相结构演变架构，为今后探索相关的高性能钠离子电池基础科学的研究奠定了基础。
eScience (国际刊号ISSN：2667-1417；国内出版物号CN12-1468/O6) (简称《e科学》)，主管单位为教育部，为南开大学与科爱合作创办的国际化学术期刊，创刊主编为南开大学陈军院士，致力于发表能源、电化学、电子学和环境相关领域及其交叉学科具有原创性、重要性和普适性的最新研究成果。“立足中国，拥抱世界，引领未来”，本刊定位为具有广泛影响力的能源电化学领域国际顶级学术期刊，将提升国际学术影响力，服务科技强国建设，助力“碳达峰”和“碳中和”国家重大能源战略。成功入选2020年度中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊项目。初期采取钻石开放获取出版模式，对作者和读者均免费，是您可信赖的发表平台。主页链接：
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